我们赖以生存的地球广泛分布着水,包括海洋、江河、湖泊和地下水体,还包括大气中的云湿气溶胶颗粒物。天然和人类活动每一天排放大量化学物质进入环境中,这些物质将直接或者通过化学反应的产物来影响我们的大气和水环境,研究它们的来源、迁移和转化规律是环境科学研究的中心任务。排放各种有机化合物,特别是芳香烃化合物,往往对人体和生态系统具有毒性,因此我们需要认识这些物质在环境中的归趋。有机化合物在环境中的迁移和转化过程非常复杂,这些物质可能存在于大气和水环境介质中,也可能通过气-水介质相互迁移,转化反应可能因为介质的不同而产生不同的产物。

对于排放进入大气的有机化合物,它们可进入水环境中发生化学转化(即水相反应)传统观点认为有机化合物“先溶解后反应”,因此溶解度较低的有机化合物水相反应并不重要然而近年来,相关研究发现,水相中(如云)部分有机组分的来源难以通过高溶解度有机物的水相反应解释,更有可能是低溶解度有机物水相反应所导致的。长期以来,北京大学陈忠明教授课题组致力于低溶解度有机物的水相反应研究,率先提出氧化剂可通过水相反应持续消耗低溶解度有机物,从而拉动其不断向水相溶解Atmospheric Chemistry and Physics, 8, 2255, 2008; Atmospheric Chemistry and Physics, 11, 7399, 2011。这种溶解伴随反应,反应促进溶解的过程使得低溶解度有机物的水相反应远比传统认知更为重要

近期课题组开展了芳香烃化合物相关水相光氧化反应研究。作为城市地区人为源排放的芳香烃代表物甲苯主要来源于汽车尾气溶剂涂料挥发燃料燃烧大气排放以及化工行业的污水排放研究发现,甲苯与羟基OH)自由基(光氧化剂)的水相反应中,开环自由基反应机理较气相反应发生显著变化。这可能是由于水促进了与气相反应中结构不同的过氧双环自由基中间体的形成,增强了后续自由基中间体的氢转移反应以及水合反应,导致相较与气相反应,初代开环产物中乙二醛和丙酮醛的产率降低,而甲酸和乙酸的产率升高基于该研究而提出的甲苯水相反应机理,盒子模型可以更好地模拟水相反应产物分布。本研究通过进一步阐明水对芳香烃化合物反应机理的影响更加明确其在不同环境介质中的迁移转化规律,为环境污染问题的防控提供理论依据也有利于完善光氧化处理芳烃化合物废水的工艺,从而保护人体健康和生态系统稳定

 

研究成果近日以“Water Significantly Changes the Ring-Cleavage Process During Aqueous Photooxidation of Toluene发表环境领域旗舰期刊《环境科学与技术》(Environmental Science & Technology, DOI: 10.1021/acs.est.1c04770北京大学beat365体育亚洲官网在线陈忠明教授为论文通讯作者,他指导的博士生董平为论文第一作者。该工作得到国家自然科学基金科技部和环境模拟与污染控制国家重点联合实验室资助。

  
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